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    本項目為中國地質科學院基本科研業務費項目，項目名稱為外源砷在包氣帶中的穩定化過程及控制機理，項目編號SK201410，研究日期為2014年01月至2015年12? 月，本研究在解剖典型包氣帶砷污染場地的基礎上，選取了鐵粉、氧化還原條件、溫度、粒徑以及污染負荷等五個環境因素，利用真空冷凍干燥作為土樣砷形態分級的前處理方式，通過改進的連續提取技術，取得了以下成果：
1.比對自然風干、烘干以及真空冷凍干燥這3種干燥方式，認為真空冷凍干燥方式是最佳前處理方式，因為真空冷凍干燥方式具備真空、低溫、快速等優點；
2.揭示了包氣帶砷的穩定化過程及添加鐵粉對其影響，指出包氣帶外源砷（III）和砷（V）的穩定化每個階段均表現為相對易遷移的形態向相對難遷移的形態轉化，并在實驗結束時（180d）穩定化作用仍在持續，添加鐵粉明顯提升了包氣帶外源砷（III）和砷（V）的穩定化進程，并急劇加大了包氣帶外源砷（III）和砷（V）的穩定化程度；
3.發現了粒徑組分、溫度、污染負荷以及氧化還原條件等對包氣帶砷穩定化的影響規律，認為粒徑越細、溫度越高、污染負荷越低包氣帶外源砷（III）的穩定化程度越高，越偏向氧化環境包氣帶外源砷（III）和砷（V）的穩定化程度也越高。
上述研究進展將為包氣帶砷的生態風險評價以及地下水污染風險評價提供基礎資料，也將為包氣帶砷污染修復提供基礎科學依據。

    在環境科學與地學領域《Environmental Science and Pollution Research》，《Water Environment Research》，《Journal of Earth System Science》，《Water Quality Research Journal of Canada》，《Chinese Journal of Geochemistry》，《現代地質》等雜志發表砷的環境地球化學行為和地下水化學方面的國際SCI檢索論文6篇、EI檢索論文1篇、中文核心1篇。

    以該項目室內試驗方法開展了外源砷在包氣帶中穩定化過程及調控機理研究，優化了土樣砷形態分級前處理方法，揭示了包氣帶砷的穩定化過程及添加鐵粉對其影響，闡明了粒徑組分、溫度、污染負荷以及氧化還原條件對包氣帶砷穩定化的影響規律。

    該項研究對包氣帶砷污染的修復提供基礎科學依據，會帶來砷污染修復的成本下降及性能提高。

    1.砷形態分布的影響因素篩選及外源砷在包氣帶中的穩定化過程。在前期研究基礎之上，結合他人研究成果，篩選出影響砷形態分布的主要因素；采集代表性灌溉包氣帶介質，研究多種外源砷濃度輸入條件下包氣帶中砷隨時間的穩定化過程。
2.環境因素變化對包氣帶介質中砷穩定化機制的影響。氧化還原條件變化對包氣帶中砷形態穩定化的影響，溫度變化對包氣帶中砷形態穩定化的影響，不同污染負荷對包氣帶中砷形態穩定化的影響，不同包氣帶介質（不同粒徑）對包氣帶中砷形態穩定化的影響。
3.野外原位外源砷持續增加條件下包氣帶垂向上砷的穩定化機制。實際含砷污水灌溉條件下砷形態在包氣帶垂向上的動態變化及穩定化過程，田間實際的氧化還原條件和溫度等參數的輸入變化對包氣帶砷穩定化的影響機制。

    早期對各種環境介質中砷污染風險的研究均是通過其總量來衡量或描述，隨著形態分級技術的提出，研究人員逐漸認識到就污染風險及其遷移性而言形態研究比總量研究更為重要。目前，土壤中砷的形態分級方法基本已經趨于成熟。該類方法始于上世紀70年代，Tessier 等于1979年首次提出了采用連續提取方法對土壤/沉積物中的痕量金屬進行形態分級，該方法分五個步驟分別提取土壤/沉積物中痕量金屬的離子交換態、碳酸鹽結合態、鐵錳氧化物結合態、有機結合態以及殘渣態，研究結果表明該方法有良好的準確性和較高的可重復性并得到廣泛應用。隨后，基于所選提取劑和目標提取態的不同，相關學者分別提出了3步、6步以及7步連續提取方法。上述這些方法的提出主要對應的是各種重金屬，而很少考慮到砷與重金屬的區別，重金屬在環境介質中以陽離子形式存在，而砷作為一種類金屬是以陰離子形式存在，因此，適合于提取重金屬的提取方法卻不一定完全適合于提取砷。考慮到砷與磷是同族元素，相關學者在參考磷的形態提取方法的基礎上，提出了一些專門針對砷的連續提取方法。其中，Wenzel等所提出的連續提取方法對各種結合形態的分離效果較好，且各提取劑不存在干擾測量的問題，因而是目前土壤中砷形態的連續提取中應用最廣的方法。但該方法由于較少考慮有機物對砷形態的影響，因此相對不適合用于有機質含量較高的土壤中砷的結合形態研究。近期，申請者已在Tessier 和Wenzel等方法的基礎上改進了相應的薄弱點創建了新的形態連續提取方法。
根據USEPA的定義，穩定化是指通過形態轉化，將污染物從易遷移態轉化為不易溶解、難遷移的形態，從而達到消減污染物的危害風險。因此，穩定化研究的主要核心就是化學形態轉化的研究。由于土壤本身的容量大、不同形態砷并存，加上土壤條件控制的難度較大，很多研究人員認為在生產實際中要通過改變環境因素來調節砷形態較為困難、較難實現。因此，目前利用穩定化技術修復土壤砷污染主要是通過添加穩定化劑使土壤中的砷從易遷移態轉化成難遷移態，而很少考慮通過改變溫度和氧化還原條件等環境因素來調節砷形態從而實現降低砷污染風險的目的。然而采用各種化學固定/穩定化技術——利用大批量的各種化學添加劑促進砷的固化，雖然對砷的固化效果較好，但仍然存在一些缺陷，一是處理深度不夠——僅對包氣帶表層（土壤層）較為有效而對包氣帶中下層效果較差甚至無法實施，二是很大程度上改變了包氣帶/土壤介質的各種原有理化性質并降低了包氣帶/土壤的使用或利用價值，三是治理成本相對較高。
化學穩定化修復技術治理土壤砷污染過程中是利用連續提取技術研究穩定化劑添加前后砷的結合形態分布狀況以及相應的生態污染風險，而很少考慮隨時間的推移土壤對砷的天然穩定化（老化，又名自然消減）作用。該作用近些年被相關研究人員用于研究土壤中砷的生物有效性以及生態污染風險方面。例如，Tang等人和Juhasz等人通過室內培養實驗研究了多種不同理化性質土壤中砷的老化過程；Quazi等人通過培養實驗研究了受農藥砷污染土壤中砷的老化過程；Li等人、Datta和Sarkar以及Meunier等人通過不同的時間尺度分別研究了微生物和土壤化學性質（有機物）對土壤中砷老化過程的影響。目前，雖然對各種土壤砷的天然穩定化/老化作用以及土壤化學性質對其影響等研究成果已較多，但在溫度和氧化還原條件等自然環境因素變化對土壤砷穩定化/老化機制的影響等方面的研究卻鮮見報道。近期，王豹等人對比研究了厭氧淹水和風干條件下土壤重金屬形態的分析結果表明氧化還原條件是影響重金屬形態變化的關鍵因素之一。此外，申請者近期對比研究了冷凍真空干燥、風干以及烘干的實驗結果顯示溫度對砷形態的影響也相當明顯。
綜上所述，對于全球性的外源輸入包氣帶砷污染現象，由于以往的化學穩定化修復技術存在一些明顯的缺陷——修復深度不夠以及過度改變土壤理化性質等，而通過調節環境因素來加強砷在包氣帶中的穩定化作用從而達到降低砷遷移性/活性的目的在理論上是可行的，因此，有必要開展外源砷在包氣帶中的穩定化過程及其控制機理研究。該研究的核心問題就是包氣帶中砷穩定化的受控機制——溫度和氧化還原條件等環境因素變化對砷穩定化機制的影響。因此，申請者擬基于自我創建的結合形態連續提取技術，采用室內培養實驗和野外原位試驗方法相組合，設計合理的試驗方案來研究外源砷在包氣帶中的穩定化過程及其控制機理，試圖回答溫度和氧化還原條件實時變化對包氣帶砷穩定化機制的影響這一關鍵科學問題。